图1.乙酸铯诱发的缩聚反应（a）及其缺陷钝化和组分重构示意图（b），(PDMA)MA4Pb5I16基准二维钙钛矿太阳能电池在光照（1个太阳）和高温（85℃）下的PCE随时间变化曲线（c）。
（供稿 科技处）近日，校定TOP期刊Nano Letters在线发表了我校王继飞老师、唐东升教授和翟亚新教授等人合作的学术论文“Reconstruction and Solidification ofDion−Jacobson Perovskite Top and Buried Interfaces for Efficient and Stable Solar Cells”。（论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.4c03013）
近年来，王继飞老师围绕高效稳定杂化钙钛矿半导体光电器件的设计与制备，开展了多学科交叉研究，取得了一系列原创研究成果，以第一（含共一）和通讯作者在国际顶级期刊Nano Letters（DOI:10.1021/acs.nanolett.4c03013）(2024);Nature Materials, 23, 739-740 (2024);Nature Communications, 11, 582 (2020);ACS Energy Letters, 6(10), 3634-3642 (2021);Solar RRL, 4, 2000371 (2020);Advanced Science, 7, 2002445 (2020)等上发表。
二维或准二维钙钛矿是提高杂化钙钛矿半导体本征稳定性的关键手段之一。二维钙钛矿由有机间隔离子插入三维钙钛矿形成的周期性量子阱结构构成，具有量子限域和介电限域效应。在光伏、发光和显示、探测、催化及自旋电子学和量子信息技术等领域具有重要应用价值，并取得了重大发展与突破。本成果针对基于1,4-phenylenedimethanammonium（PDMA）的Dion-Jacobson（DJ）型准二维钙钛矿在自组装形成二维钙钛矿结构过程中，由于间隔离子具有较强刚性而极易产生未配位和/或低配位的氨基、局部晶格扭曲及相分布的不均匀性、以及为保持晶粒面外生长而采取的自上而下生长过程中底部界面形成的纳米腔和缺陷等问题，开发出乙酸铯后处理及自生甲胺气体原位修复埋底界面缺陷相结合的新方法。该方法中乙酸铯后处理是在薄膜干膜前期进行（即薄膜退火前），通过引入羧酸根（R-COO-）与氨基（R，-NH2）之间的缩聚反应，实现了上表面和/或晶界未配位和/或低配位的氨基的酰胺转化，钝化了未配位Pb2+离子缺陷、提高了薄膜结晶度、在晶界处形成“片状”二维钙钛矿（n=1），有效降低了薄膜缺陷密度和抑制了载流子的非辐射复合损失，并调节了准二维钙钛矿的相分布。同时，引入的Cs+离子在不改变晶粒面外取向前提下调节了薄膜组分，压缩了碘离子迁移通道，提高了薄膜的热和光氧稳定性。
该方法利用了自生甲胺气体原位修复埋底缺陷过程与乙酸铯后处理发生缩聚反应及离子交换（MA+与Cs+）过程中存在的时间交叠，实现了1+1>2的协同作用，最终实现了薄膜光氧稳定性较参比样品提高了超10倍，器件光热稳定性提高了超4倍（ISOS-L-2标准，85 ℃，一个太阳），反向击穿电压值提高了3倍以上。该成果为制备高性能高稳定的钙钛矿半导体光电器件提供了新的思路和方法。
我校作为论文的唯一通讯单位，王继飞老师为该论文的第一作者兼通讯作者，唐东升和翟亚新教授为论文通讯作者。该工作获得了国家自然科学基金、湖南省科技厅、湖南省教育厅、湘江实验室重点项目等基金的资助。
编辑：黄依依
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